柯氏收藏的名画更为可观，大都为精品，如唐韦偃《双骑图》、隋郑法士《读碑图》、唐张萱《明皇出骑图》、宋人《溪山行旅图》、米芾《春山瑞松图》、扬无咎《四梅图》、赵孟坚《岁寒三友图》等。他藏画不局限于唐宋名画，同时代的元朝前辈画人的作品也在他收藏之列，如赵孟《秀石疏林图》《秋郊饮马图》、任仁发《二马图》、方从义《惠方舟行图》、曹知白《远山疏林图》等都曾为其收藏。
柯九思不仅富收藏，更精鉴赏。作为一名元朝得宠的臣子，他出入朝野，饱览众多公私收藏，许多文人甚至普通民众都邀请他鉴定藏画，由此也树立起较高的威望。其收藏的《曹娥碑》令朝野惊叹，虞集赞曰：“敬仲家无此书，何以鉴天下之书耶？”柯九思利用书画家与鉴藏家的多重身份，广泛交游，凭借丰富的人文脉络，从而在元代书画鉴藏史上留下了浓重的一笔，也对元代中期书画艺术的发展起到了不可低估的作用。
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奎章阁诸臣多为当时名儒，除了核心人物柯九思外，亦有书家兼画家的授经郎揭溪斯、虞集等。极有名望的虞集和柯氏常在奎章阁鉴赏历代书画名迹，并在上面书写题跋。元代陶宗仪《辍耕录》载：“文宗之御奎章日，学士虞集、博士柯九思常侍从，以讨论法书名画为事。时授经郎揭溪斯也在列，比之集、九思则稍疏。”
从存世的相关书画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁收藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的书画收藏活动与柯九思是分不开的。
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那么，元代奎章阁的书画到底有多少呢？
据王恽目识手记，得法书147件，名画81件，总数228件。其中有阎立本、顾恺之、吴道子、王维、李思训、黄筌、李公麟等历代书画名家的作品。流传至今的法书有孙过庭《书谱》卷、怀素《自叙》卷、黄庭坚《廉颇蔺相如列传》卷等，名画有顾恺之《洛神赋图》、阎立本《历代帝王图》(现藏美国波士顿博物馆)等。
奎章阁时代的柯九思已开始注重魏晋法书的收藏，并且格调颇高。柯九思在元廷时，曾获得元文宗御赐王献之《洛神赋十三行》，此事在董其昌的《洛神赋十三行补》中提及：“如此真迹，入宋御府，有德寿题。元文宗复得之，以赐柯九思，有赵子昂跋云：见此如岳阳楼亲闻吕祖吹笛，自此可以称量古今之书矣。