他所藏古玉品类齐全，代代有序，自成系统。传统金石学认为，所谓“古玉”，是指上始夏商周三代，下迄两汉时代的玉器。徐世章遵此原则，着力于这些年代的玉器搜集。新石器时代、夏、商、西周、春秋、战国、秦、汉等各时代玉质的生产工具（斧、铲、刀）、装饰玉（珮、饰、璜、环、玞、系璧、管、珠）、礼仪玉（圭、璧、琮、璋）等俱全，尤以后两种品位高，出众。
1928年，上海安阳殷墟遗址被首次科学发掘，出土了大量甲骨、玉器和青铜器等宫廷遗宝。20世纪30至40年代，殷墟玉器即成为世人探求的目标。其中虽有见诸于肆店者，但精品难求。徐先生请专人赴安阳，去开挖（私人采掘）现场，就地收宝，将许多古玉珍品收入囊中。而徐世章所藏古玉中如青玉弦纹璧、青玉直线圭、青玉龙纹珮、青玉龙首纹觿、白玉龙形珮、黄玉凤形珮及青玉龙形玦等，都可与妇好墓出土的古玉相媲美；而黄玉牛首形饰、绿松石蛙形饰、青玉龙纹璧、青玉癸巳铭笄、黄玉蝉形管、黄玉弦纹箍和青玉龟腹板等，材质之纯、造型之美、工艺之精、价值之高，均超过妇好生前之享用，堪称传世之珍。
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所藏古玉，大多名家递藏。名家收藏常常是衡量玉器的历史、文化与艺术价值高下的重要标志，徐先生深知名士均有高深的鉴赏水平，他们所藏必多上品。著名文物鉴藏家陈介祺（号簠斋）先生的汉青玉卷云纹饰板，古玉巨商黄浚的商小臣囗柄形玉、癸巳玉笄、战国涌肯玉器、商青玉龟腹板、商青玉鳖形珮、西周青玉虎形珮、春秋青玉谷纹珮、战国青玉谷纹龙形珮，著名历史学家、文物鉴藏家于省吾先生的商黄玉牛首形珮等，都被徐先生以重金先后购得。
徐世章所藏玉器都属于历史价值和艺术价值很高的珍品，有的则是享誉海内外的国宝。脚步遍及南北的著名古董商户卢雨亭、裴振山、李铭三、倪玉书、洪玉林、郭荩巨等经营的商周美玉，很多都易手徐先生，成为珍藏之主要构成部分。
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徐世章所藏古砚，上起唐宋、下迄明清及近代，各代不乏精品，大部分造型隽秀，雕刻精细。造型、图案内容丰富，形式多样，风格各异。其中尤以清代砚为精美，蕴涵着高度的工艺性、美术性，每一方砚都是一件精美的雕刻艺术品，如王岫君山水砚、阮元铭山水砚等砚均呈现出一派湖光山色，充满诗情画意。
所藏砚台材质种类丰富多样，不仅包括端石、歙砚、洮河石、澄泥几种著名砚材，尚有陶瓷、砖瓦、竹木、牙石、翡翠、玛瑙、水晶、松花石、砣矶石、漆砂等。其中以端砚为多，并有许多罕见的石品，如端石中的青花、火捺、冰纹、蕉叶白、石眼等，歙石中的眉纹、金晕金星、银晕银星等。
所藏砚台有砚铭者居多。铭文款识不仅是书法艺术，更是珍贵的历史资料。如明顾从义石鼓文砚，砚面、周、底摹刻了石鼓文四百余字，系按宋拓本石鼓文摹刻，在目前国内尚无宋拓本石鼓流传于世的情况下，此砚即成为宋拓本的样本，对石鼓文的研究有着重要参考价值。此砚屡见著录，流传有绪，堪称珍品。还有清初著名砚台收藏家黄任的藏砚，其中以墨雨砚闻名于世。还有一些砚台曾经被著名的书画家、民族英雄、达官显贵如金农、朱彝尊、纪昀、翁方纲、阮元等收藏并铭款，反映了徐世章藏砚的明显特征。