奎章阁的书画藏品十分丰富，但大都为唐、五代、北宋的名画，南宋院体画则在摒弃之列。这是因为元代以赵孟蕴藉古意的艺术旨趣为主流，尤其排斥被当时称为的“近代画体”，这成了奎章阁书画收藏的指导原则。
柯九思出身于文人世家，年轻时就开始留意收藏书画，曾得晋人的《黄庭内景经》真迹，于是命名其室为“玉文堂”。他的藏品除了皇帝赏赐之外，很多是购买得来。至顺三年柯氏南还时，其好友甘立在送别诗中说他“好买扁舟载图画”，反映出了柯氏此时收藏的重点主要集中于名画，而且数量也不小。因此，他有意把自己与米芾相提并论。在30岁时，就自称“庋藏书画以米家画舫相比”。
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柯九思与同道间亦不乏藏品交流。他曾从康里巎巎(náo)处换得董源《水石幽禽图》。此外，也有别人赠送的藏品。为了酬谢，柯氏亦曾回赠以书画。如古玩二年他53岁时，曾画过一幅竹图，派人送寄给友人张德常，图上题识“古玩二年壬午九月，仆与高昌正臣游张公洞天，张德常期而不至，殊怀其人，不禁清兴，故作墨竹以寄之。前奎章阁鉴书博士丹丘柯九思识”。
到了后期，柯九思则更注重于名书画的收藏。据文献所记，柯氏的书法收藏“多蓄魏晋法书，至宋人书，殆百十函”。他收藏过除上面提到的《曹娥碑》《定武兰亭五字损本》等名帖外，还有晋人《黄庭内景经》、王献之《鸭头丸帖》、林藻《深慰帖》、苏轼《天际乌云帖》、黄庭坚《动静帖》《荆州帖》和米芾《拜中岳命诗卷》等，蔚为大观。
柯氏收藏的名画更为可观，大都为精品，如唐韦偃《双骑图》、隋郑法士《读碑图》、唐张萱《明皇出骑图》、宋人《溪山行旅图》、米芾《春山瑞松图》、扬无咎《四梅图》、赵孟坚《岁寒三友图》等。他藏画不局限于唐宋名画，同时代的元朝前辈画人的作品也在他收藏之列，如赵孟《秀石疏林图》《秋郊饮马图》、任仁发《二马图》、方从义《惠方舟行图》、曹知白《远山疏林图》等都曾为其收藏。
柯九思不仅富收藏，更精鉴赏。作为一名元朝得宠的臣子，他出入朝野，饱览众多公私收藏，许多文人甚至普通民众都邀请他鉴定藏画，由此也树立起较高的威望。其收藏的《曹娥碑》令朝野惊叹，虞集赞曰：“敬仲家无此书，何以鉴天下之书耶？”柯九思利用书画家与鉴藏家的多重身份，广泛交游，凭借丰富的人文脉络，从而在元代书画鉴藏史上留下了浓重的一笔，也对元代中期书画艺术的发展起到了不可低估的作用。
奎章阁诸臣多为当时名儒，除了核心人物柯九思外，亦有书家兼画家的授经郎揭溪斯、虞集等。极有名望的虞集和柯氏常在奎章阁鉴赏历代书画名迹，并在上面书写题跋。元代陶宗仪《辍耕录》载：“文宗之御奎章日，学士虞集、博士柯九思常侍从，以讨论法书名画为事。时授经郎揭溪斯也在列，比之集、九思则稍疏。”